O Gnarls Barkley foi formado em 2003 pelo DJ/produtor Danger Mouse e o cantor Cee-lo Green, porém o primeiro álbum da dupla - 'St. Elsewhere' - somente saiu em 2006. 'St. Elsewhere' entrou nas paradas musicais de diversos países, principalmente devido ao sucesso do single "Crazy".

Em 2008, o Gnarls Barkley lançou 'The Odd Couple', o segundo álbum.