Lali Puna surgiu em 1998 como um projeto de Valerie Trebeljahr [vocais - teclados], após ela desligar-se de uma banda de garotas chamada L.B. Page, na cidade de Munique. Valerie Trebeljahr [uma descendente de portugueses e cambojanos] e o guitarrista Markus Acher [da banda The Notwist] gravaram em 1998 o EP 'Snooze', com 4 faixas. Mais tarde, o baterista Christoph Brandner e o tecladista Florian Zimmer se juntaram à dupla. Em 1999, 'Tridecoder', o primeiro álbum do grupo foi lançado. O segundo, 'Scary World Theory', saiu no ano de 2001.
Em 2002, Florian Zimmer saiu do grupo para se dedicar à outro projeto, e em seu lugar entrou Christian Heiß.
'Faking the Books', o terceiro álbum completo da Lali Puna foi lançado em 2004. O electro-pop da banda, bem peculiar e com certas doses de experimentalismo, com destaque para a suave voz de Valerie Trebeljahr, ganhou admiradores a partir desse disco. Alguns bem ilustres, como o líder do Radiohead, Thom Yorke.
Uma compilação intitulada 'I Thought I Was Over That' foi lançada em 2005, reunindo raridades, remixes e b-bides.
Em 2010, o Lali Puna lançou o seu quarto álbum, chamado 'Our Inventions'. Em 2012, a banda lançou o EP ‘Silver Light’. Após esse lançamento, Trebeljahr passou a se dedicar a sua carreira de jornalista e a banda entrou num hiato. Seu retorno aconteceu para gravar um novo álbum, sem Acher, que tinha deixado a banda. Intitulado 'Two Windows', o quinto álbum saiu em 2017.
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